2004年，劉詩詩還在北京舞蹈學院上學。有一天，一位同學告訴她《月影風荷》劇組的導演在學校選演員，于是詩詩便和同學一起去湊熱鬧，沒想到被副導演一眼相中，留下了手機號。在見過該劇總導演平江鎖金之后，劇組當即決定由劉詩詩出演女主角葉風荷。據說，當時導演為了尋找一個適合扮演葉風荷的演員，跑遍了中戲、北電等很多學校，挑了很多女孩子都達不到要求。然而在校園里遇見了兩手插在牛仔褲口袋里，隨意走來的劉詩詩，她特有的那種發自自然的純凈、高貴的氣質，以及與人交談時那略帶憂郁的眼神、稍稍抬頭的姿態與劇中的葉風荷非常相似。于是，盡管當時的劉詩詩毫無表演經驗，導演還是打定主意讓這個有著獨特韻味的女孩子走進了《月影風荷》。不僅如此，導演平江鎖金還將她的原名“劉詩施”改為了“劉詩詩”，好記又充滿藝術性。之后，更是讓詩詩主演了自己的另一部作品《飛花如蝶》。
2007年，劉詩詩簽約了上海唐人電影制作有限公司，參演了唐人電影制作出品的一系列電視劇——《少年楊家將》、《聊齋奇女子》、《射雕英雄傳》。其中在《聊齋奇女子》中飾演的清麗脫俗、善良飄逸的小狐妖辛十四娘讓人為之驚艷，該劇在四川首播，創下全年最高收視記錄。而《射雕英雄傳》盡管歷經波折，但播出時仍然備受關注，劉詩詩成功詮釋了穆念慈的溫柔、癡情，被譽為“史上最清純穆念慈”。
